Hallo,
ich habe mal zwei Jahre in Toulouse gewohnt, aber die Stadt und nähere Umgebung waren zum Radfahren nicht ideal. Die Innenstadt ist recht schön, aber von überschaubarer Größe. Die Stadtteile an der Peripherie sind teilweise sehr trist und hässlich. Einigermaßen gut zum Radfahren ist der Canal du Midi. Eine interessante Stadt ist Albi, aber ich weiß nicht, ob sich diese Gegend zum Radfahren eignet. Und Carcassonne ist natürlich sehr sehenswert.
Ich würde von Toulouse aus den Weg in Richtung Pyrenäen wählen, vielleicht über Foix. Da sind auch Katharerburgen, z.B. Montsegur, falls dich so etwas interessiert. Bin vor Jahren mal mit dem Rad vom Atlantik bis zum Mittelmeer durch die Pyrenäen gefahren (über etliche Tour-de-France-Pässe) und es war traumhaft schön. Da möchte ich unbedingt noch mal hin.

Gruß
Helmut