Hallo Isi,
den Großraum Barcelona kenne ich noch nicht. Ich möchte dir auch keine Komplettangebote von Rundkursen machen, nur ein paar Sachen zur Region nördlich Barcelona anmerken. "Costa Brava = viel Verkehr" ist eine häufig gemachte, irrige Gleichung, gilt das nur in Ausschnitten und nicht für jede Zeit. Neben dem grenzüberschreitenden nördlichsten Teil des Cap Creus, ist vor allem die Strecke Sant Felio - Tossa de Mar, evtl. auch noch weiter bis Lloret de Mar empfehlenswert. Es ist eine sehr reizvolle Küstenstrecke mit eher nur leichten Auf und Abs und der Verkehr ist dort gering (südlich Tossa de Mar schon wieder etwas mehr). Zudem sind touristische Strecken zu eurer Reisezeit eher unterbelichtet - also Verkehrsängste nur dann überhaupt relevant, wenn es sich um Transit- bzw. wichtige Inlandsrouten handelt. Sicherlich auch sehr reizvoll die zerklüftete Küste bei Palafrugell - aber schwer zu erradeln, steil und über viele Stichstraßen.
Neben Routen möchte ich auch auf Orte verweisen, die unbedingt eine Ansicht wert sind, nicht unbedingt aber an Pirinexus liegen: Tossa de Mar, Begur, Pals, Peratallada, Monells - eigentlich möchte ich Torroella de Mongri und L'Escala dazuzählen. Ganz im Norden ist Cadaques sehr reizvoll - mit oder ohne Salvador Dalí, leider ein wenig abseits mit Hügelhürde. Figueres lohnt nur, wenn man Dalí bewundern möchte. Ebenso noch im Einzugsgebiet der gesteckten Grenzen sind Besalú, Catellfollit (wegen der Felslage) und Camprodon hervorzuheben - natürlich auch Girona, mit Ausrufezeichen.
Mit Pirinexus habt ihr eine recht gute Leitlinie. Wenn ihr das voll ausschöpft bis ins Tech-Tal in Frankreich, geht es sogar mitten durch die Pyrenäen - besser gesagt, die typischen Ostpyrenäen (vom Westen sehr verschieden). Dabei ist aber auch schon ein ordentlicher Pass - sicherlich aber auch nicht der schwerste. Insgesamt gibt es aber noch viele Alternative, wo nicht unbedingt schwerste Steigungen warten. Die Vulkanregion Garrotxa ist da expemplarisch. Eine schöne, wenngleich nicht spektakuläre Route führt auch von Banyoles über Santa Pau nach Olot (besonders Santa Pau auch ein sehr schöner Ort). Einige Vulkane sollte man noch separat erradeln - sie sind im Krater (flach, kaum erkenntlich) oft blumen- und schmetterlingsreich, wohl gut zu der Jahreszeit.
Parellel zur Route via Amer (Olot - Les Freser - Girona) findet sich das sehr reizvolle, auch nicht schwer zu radelnde Vall de Llémena (Girona - Les Planes d'Hostoles), beides kann man evtl. zu einem Rundkurs vereinen. Von Banyoles über Besalú nach Olot ist auch nicht schwer, aber teils mit reichlich Verkehr (etwa ab Besalú gibt es Nebenrouten, zudem reizvolle Stichtäler in die Pyrenäen rein).
Was noch ganz fehlt, ist eine Region, die selten in den Fokus der Reiseradler gerät, aber tolle Landschaften und Landschaftswechsel mit sich bringt, direkt an Garrotxa angrenzend, (nach Süden eine direkte Falllinie nach Barcelona, zu der ich aber nichts sagen kann): Collsacabra & Vall de Sau. Die bewegt sich um den riesigen Doppelstausee des Ter, mit Schluchten, Wasserfällen blumenreichen Hochebenen, waldreichen Pisten (sogar ein Baumhotel), kleinen Wanderdörfern. Voll ausgenutzt, ist die Region nicht zu unterschätzen, gut geplant, bietet sie auch jede Menge leichter fahrbare Routen - ideal in Ergänzung mit Wanderungen. Dazu gibt es auch eine gute Regionalkarte von Editorial Alpina. Mehr dazu, aber auch zum Rest findest du ggf. in der Einführung und den Kap. 1 & 2 in meiner
Pirineosaurus-Legende, aber auch in Teil 2-4 von
Pyrénées Cathares-Catalán.