Auf der argentinischen Seute gen Norden ist insgesamt m.E. eher interessanter/verkehrsarmer.
Allerdings gibt's noch ein paar andere Varianten. Ich bin zweimal mehr oder weniger im Inland von Santiago bis Vicuña gefahren. Teilweise kaum befahrene Strassen, stellenweise unaspaltiert je nach Streckenwahl, schöne trockene Landschaft.
Die Panamericana an der Küste ist meist eher weniger empfehlenswert.
Davon bin ich den Abschnitt La Serena-Copiapo auch mal geradelt, da war deutlich weniger Verkehr als weiter südlich.
Ich würde zumindest ab Höhe Paso de Agua Negra/La Serena eher die argentinische Seite bevorzugen.
Zur Atacama rüber dann über einen der Pässe von Salta aus.
Radmitnahme in einem Bus ist meistens auch irgendwie möglich, mit Spanischkenntnissen bist du natürlich immer im Vorteil.
Wenn's nicht zu heftig sein soll, musst du ab der Grenze Argentinien/Bolivien den Sudlipez ("Lagunenroute") meiden und entweder auf der hoffentlich inzwischen neu asphaltierten Strasse über Villazon und Tupiza weiter fahren. Oder an der Küste in Chile nordwärts.

In Peru wirst du wohl am ehesten die übliche Route ab Titicaca-See zum allseits beliebten Cusco fahren. Die Strecke ist relativ einfach und asphaltiert.
Alternativ kannst du ab Puno auch nach Arequipa fahren, oder ca. 80 km davor nach Chivay abzweigen, den Cañon de Colca bestaunen und dann direkt auf Schotterstrecken in teilweise grosser Höhe gen Cusco steuern.

Wassermitnahme ist sehr individuell und hängt von der Strecke, Tagesdistanzen etc. ab. Je nach dem brauchst du mehr als sechs Liter pro Tag. Ich führte immer Alles in PET-Flaschen welche in den Radtaschen verstaut waren mit, auch bei 15 Litern.

Vom Flughafen bin ich noch nie nach Santiago gefahren, ich zweifle aber nicht daran, dass das geht. Ich bin in und um Santiago etliche hundert Kilometer Autobahn gefahren, es ging immer, man muss aber natürlich schon vorsichtig sein. Die Carabineros haben sich nie für das Radfahrverbot interessiert.

Deine Uebersetzung dürfte vermutlich reichen, komfortabler wäre aber sicher manchmal noch eine kleinere Untersetzung zu haben.