Die Frage des Verkehrsmittels ist jetzt weitgehend eure eigene Entscheidung. Mit dem Rad im Koffer sollte es mit allen drei Varianten problemlos klappen. Zugverbindungen zwischen Mittelmeer und Atlantik gibt es genügend. Beachten sollte man, dass die grenznahen "Ecken" langwierig zu erreichen sind, wenn man nicht auf die Nachtzugverbindungen zurückgreifen kann. Während TGVs in die äußerste Südwestecke vordringen, enden sie im Südosten in Perpignan. Entsprechend muss man jenseits der NZ dort auf langsame Regionalverbindungen zurückgreifen. Ergänzend sei darauf hingewiesen, dass die SNCF mittlerweile auch Fernbusse einsetzt (auch dort Rad nur verpackt) und es einen TGV zwischen Paris und Barcelona gibt. Beim Flug ist zu beachten, dass die gewichtigen Flughäfen der Billigairlines in Spanien liegen (Barcelona, Girona, Bilbao). Ryanair fliegt auch kleine Flughäfen in Südfrankreich an, allerdings i.d.R. nur mit Gabelflug über England und mit geringer Frequenz.

Reisezeit: Ist von euch gut gewählt, insbesondere für die touristischen Gegenden (besonders Strandregionen), weil dort bereits weniger los ist. Im Binnenland kann man in besonders entlegenden Gegenden hingegen schon mal vor verschlossen Türen stehen (kann aber auch Folge der Wirtschaftskrisen sein). Das Klima im Gebirge ist eher stabiler zu erwarten als im Früh- oder Hochsommer. Eher noch etwas später könnte man milden Herbst mit anderen Laubfarben verbinden, was sich in besonders waldreichen Gebieten postiv auswirken würde (z.B. Iraty). Wenn ich könnte, würde mich eine Oktoberreise im Baskenland reizen. Die Weinregionen laufen zu ihrem Höhepunkt auf (empfehlenswert deswegen z.B. Corbières, evtl. auch Empordà, in Navarra und Aragón liegen die Weingebiete bereits deutlich südlich der Bergregionen.). Fürs Hochgebirge ist hingegen die Zeit der schönsten Bergblumenblüte vorbei. Bekanntlich sind dort die Zwischenjahreszeiten weniger ausgeprägt. Mancher grüner Grashügel wird braun geworden sein. Anderseits sind viele Schluchten- und Felslandschaften der mittleren und unteren Zonen vergleichsweise jahreszeitenunabhänig. Auf der spanischen Seite, die ohnehin trockener als die Nordseite ist, können einige Flussbette vertrocknet sein und manche wassergeprägten Naturschauspiele daher etwas wirkungsärmer ausfallen (z.B. Sierra de Guara, Collsacabra).

Ob Rundreise oder eine Richtung, hängt von den Prioritäten ab, wohl am Ende von den Rückfahrmöglichkeiten usw. Eine Priorität für die Richtung habe ich auch nicht (Ost-West/West-Ost). Es gibt zwar immer wieder einzeln Pässe oder Teilstrecken, für die ich bevorzugte Richtungen angeben würde, was aber kaum eine gesamthafte Vorzugsrichtung rechtfertig - schon gar nicht, wenn man die Möglichkeiten verschachtelter Routenführungen nutzt.