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Die Frage ist, wieviel du offroad, wieviel Straße du im Fokus hast. Die Straßenempfehlung ist recht einfach: Bregenz - Dornbirn - Götzis - Satteins - Bludenz Montafon-Route über Bieler Höhe, in Landeck auf die Via Claudia Augusta überwechseln (ausreichend Infos hier, z.B. im Radwiki, Reisebeirchte etc.). Eine recht ansprechende Alternative ist über das Zeinisjoch, kurz nach der Mautstelle an der Silvrettastraße Abzweig ein kleiner Straße, nicht weniger anspruchsoll als Bieler Höhe, Westseite weitgehend autofrei. Weitere Alternative wie Arlbergpass oder Hochtannberg/Flexen/Arlberg fallen in der Reihenfolge landschaftlich auch eher ab, Hochtannberg hat den meisten Verkehr, Arlberg ist bis Stuben teils autofrei zu befahren. Interessante Alternativen gibt es bereits unmittelbar bei Bregenz, sofern man Höhenmeter sucht und insbesondere in Verbindung mit der Hochtannbergroute. Auch bei Dornbirn gibt es einen Übergang via Rappenlochschlucht und Ebnit nach Feldkirch.
Offroad: Ich kenne die Wege nicht aus eigener Erfahrung, außer dass ich einige Wege schon mal in Planung hatte: Attraktiv ist aus dem Montafon das Silbertal zu fahren, evtl. Schiebepassage, weiter über Heilbronner Hütte, Zeinisjoch. Man kann auch zunächst über den Arlberg fahren und ab St. Anton duchs Verwall-/Rosannatal über Konstanzer/Heilbronner Hütte. Auch hier im Bereich Heilbronner Hütte wohl Tragepassage nötig.
Vom Paznauntal gibt es mehrere Saumwege, die erfahrene MTBer fahren können und man gelangt ins untere Engadin, sodann Anschluss über Norbertshöhe an die Via Claudia Augusta möglich. Ein sehr schwieriger, aber fast noch rennradtauglicher Übergang führt über das Viderjoch von Ischgl nach Samnaun (weiter dann ab ins Inntal, Via Claudia Augusta).