Grundsätzlich ist es im Westen der Pyrenäen etwas feuchter als im Osten am Mittelmeer. Pyrenäen sind aber immer auch etwas Glückssache. Im Westen würde ich vielleicht den Ibaneta-Pass wählen, da wo die ganzen Jakobspilger rüber gehen und fahren (nimm die Straße). Mir persönlich gefällt der Velate-Pass etwas westlicher, evtl. wenn zuvor von San Sebastian starten sollte.

Im Osten kannst du auf Axurits Empfehlungen zurückgreifen. Die einfachste Pyrenäen-Querung liegt übrigens nicht im Westen, sondern im Osten mit dem Col du Perthus (271m). Ein alter Römerhandelsweg, leider heute eine stark befahrene Straße - liegt zwischen Manrella-Pass und Küstenlinie. Zum Manrella-Pass gibt es mit noch eine etwas weniger aufregende, dafür leichtere Alternative östlich über St-Laurent-de-Cerdans und Coustouges - in Spanien führt das zu den selben Zielorten. Ein allseits verdächtiger, gemäßigter Passübergang ist immer wieder der Col d'Ares über das Tech-Tal noch weiter östlich, ggf. auf der spanischen Seite ins Vulkangebiet. Ganz so einfach das aber nicht und ggf. auch sehr verwinkelt ein Umweg, wenn man von Westen das ansteuert. Grundsätzlich würde ich aber eine groben Gesamtplan mit ein paar Marksteinen machen, sonst verzettelt man sich mit zuviel Möglickeiten. Der einfachste Pass ist der, der auf der Strecke liegt.