Rhein: aufwärts würde ich rechtsrheinisch fahren, da bist du garantiert immer auf der Seeseite; linksrheinisch bist du das zwar meist auch, aber du hast Abschnitte, wo du auf der falschen Seite neben der B9 fährst und Abschnitte mit (Verbund)Pflaster (Königsbach bis Spay), die nicht schön zu fahren sind. Rechtsrheinisch wirds ab Lorch etwas knifflig, ab Assmannshausen richtig blöd, da der auskragende Radweg wohl noch nicht durchgehend fertig ist. Im übrigen ist die Strecke von Rüdesheim bis Biebrich nicht ganz so langweilig wie die von Bingen nach Mainz.
Rheinabwärts fahre ich trotzdem natürlich linksrheinisch, bis Bingen-Gaulsheim aber normalerweise mit dem Zug.

Das Lahntal hat auch seine Reize, zum Abschnitt Laurenburg-Balduinstein s. radreise-wiki. Das Aartal ist ganz nett, wie es ab Taunusstein nach Wiesbaden weiter geht weiß ich nicht, bin ich noch nicht gefahren.