Ich frag mich ja, ob man nicht die komplette Küste entlang fahren könnte. Teilweise sind das zwar Hauptstraßen, aber teilweise auch Landstraßen, soweit ich es auf googlemaps sehe.
Ich bin mir nicht sicher, welchen Küstenabschnitt du meinst, aber vermutlich die Felsenküste zwischen Argelès und Roses oder Figueres als Alternative zum Perthus- oder Panissars-Pass. Das geht natürlich, allerdings nicht immer direkt am Meer entlang - ist ja schließlich Steilküste. Einige der Varianten zur Hauptader, findest du z.B. in
D114/D914 von Perpignan nach Cerbère? (Länder) erwähnt. Es gibt da ein paar missverständliche Äußerungen, insbesondere kann man die D914 nicht alternativ zur D114 radeln. Die alte Küstenstraße verläuft über die D114 und mündet bei Port-Vendres auf die D914, wie die Küstenstrecke früher insgesamt hieß bzw. vor 2005 Nationalstraße. Die D914 ist zwischen Argelès (genau genommen schon ab Perpignan) und Port-Vendres eine Schnellstraße, die für Velos offiziell verboten ist zu radeln. Diese Straße wurde vor ca. 30 Jahren samt Tunnel gebaut und sollte Banyuls schneller anschließen sowie Collioure und Port Vendres vom Transitverkehr entlasten. Seitdem heißt die alte Küstenstrecke dort D114. Im letzten Jahr wurde nochmals ein neuer Kilometer bei Port Vendres eingeweiht, sodass der Verkehr auf der D914 jetzt ohne Kreiselkurven durchfließen kann. Ab der Ausfahrt Port-Vendres (und Richtung Banyuls) ist die D914 auch für Radler freigegeben. Von dort an gäbe es auch nur umwegige und bergigere Alternativen, siehe u.a. den verlinkten Beitrag oben.
Zum weiteren Verlauf nach Süden, auch in Spanien, gäbe es noch diverse Anmerkungen zu machen, aber derzeit steht es bei dir ja wohl nicht an, sodass ich darauf nicht näher eingehen möchte. Eine besondere Variante wirst du über Straßenkarten nicht gut finden: Zwischen Cadaqués und Roses gibt es zwei offizielle Schottervarianten durch das Cap de Creus, die auch mit Reiserad recht gut radelbar sind. Ich bin dieses Jahr eine Variante davon gefahren (umgekehrt von Roses nach Cadaqués), obwohl mir zunächst eine Frau von der Touristinfo in Roses davon abgeraten hatte. Zum Glück traf ich noch einen einheimischen Gravelbiker, der mir ein anderes Bild von der Strecke vermittelte. Ein Teil davon ist ohnehin Asphalt.