Dazu Anmerkungen: Die Wasserfälle kann man nicht mit dem Rad erkundnen, man muss ein längeres Stück mit Stufen wandern (und wieder zurück). Ich kenne leider nur den untersten, würde aber die gesamte Exkursion unbedingt anraten. Zugang entweder von oben (Ilay) oder von unten (Zufahrt als Sackgasse von Doucier aus). Sofern Aufenthalt am Lac de Chalain geplant, besser von unten, da die Sackgasse auch nochmal ein idyllisches Tal ist - auch insgesamt dort weniger Andrang.

Am Lac de Chalain gibt es einen sehr schönen Camping (etwas teuer) am Ostufer (bei Doucier abzweigen). Neben dem Lac Chalain gibt es noch eine Reihe idyllischer Seen, an denen das Baden meist verboten ist (wird nicht immer beachtet). Diese Seen sind in jedem Fall gerade mit blühenden Blumen einen Umweg wert (Narlay, Ilay). Über die D75 liegen sie quasi an der Straße.

Sofern über Champagnole ins Burgund: in Salins-les-Bains gibt es ein bedeutendes Bergwerk zu besichtigen (Salz).

Meine (leichte) Routenempfehlung allerdings: Irgendwie nach Pontarlier (etwa leichte Anreise von Neuenburg über das Areuse-Tal. Von Pontarlier gelangt man zur Loue-Quelle, einer der eindrucksvollsten Karstquellen (kenne sie leider nicht aus eigener Erfahrung, möchte das aber nachholen, evtl. auf Anreise zum Treffen). Das Wasser stammt teils aus dem Doubs, der bei Pontarlier versickert. Das gesamte Loue-Tal ist dann romantisch (Spiegeleffekte). Von Quingey würde ich dann Besançon anstreben, weil sehenswert (Fort mit Resistance-Museum, Tierpark und toller Aussicht). Evtl. lohnt noch ein Umweg zu den Grotten von Oselle von Quingey aus.