Wir sind vor ein paar Jahren dort einmal diese Tour gefahren Pyrenäen rundum (Reiseberichte).
Unser Start und Endpunkt war Bordeaux (aber man kann natürlich überall einsteigen, weils einmal rundum war)und wir sind sie eher unorthodox quasi längs gefahren, auf der spanischen Seite hin und der französischen retour. Vielleicht könnt Ihr was vom Bericht brauchen (track ist dabei).
Ich fands klasse dort und vielfach wilder als an vielen Ecken der Alpen (aber auch da gibt es unbekannte Ecken). Grundsätzlich ist es in der Ecke eh überall gut, allerdings ist das Wetter extrem wechselhaft, was auch an der Lage zwischen den Meeren liegt.
Eine weitere Inspiration könnte zb der Bericht von Matthias Die Legende von Pirineosaurus (Reiseberichte) bieten.

Gruß

Nat